スネイプが死喰い人になった理由は今のところ全く明らかにされていません。なぜ死喰い人になり、なぜ辞めたのか、非常に興味のあるところです。
私はスネイプがヴォルデモートの僕として、その威を借りて、人々に恐怖を与えることを目的として死喰い人になったとは思っていません。自分自身の興味のために近づいたのではないかと考えています。

スネイプは入学したとき既に７年生の大半の生徒より呪いを知っていたと、４巻でシリウスが語っています。家庭で教え込まれたのか、独学で学んだのかわかりませんが、闇の魔術に興味を持っていたのは確かなようです。５巻での最悪の記憶の中では、闇の魔術に対する防衛術のOWLの試験中は夢中で答案用紙に向かい、試験後も問題用紙に没頭していましたから。
また、ヴォルデモートは４巻で“俺様の目指す物”として“死の克服”であるとし、ハリーを殺そうとした呪いが跳ね返っても実験のどれかが功を奏して“死ななかった”と言っています。以前から実験を行っていたということですね。
スネイプはヴォルデモートが行っている実験に魅せられて死喰い人になったのではないでしょうか。実際４巻では古い闇の魔術により魔法薬の中からヴォルデモートは蘇っています。スネイプは学生時代だけでなく、死喰い人時代にも闇の魔術や魔法薬の知識を得ていたかもしれません。実験にも参加していた可能性もあります。
ですが、知的好奇心で近づいたものの、死喰い人として人を殺す命令にも従わねばならず、地獄を見たかもしれません。４巻でカルカロフは、死喰い人の中でも“ヴォルデモートの命令を実行している主だった支持者”の一人としてスネイプの名前を挙げています。かなり危ない仕事をしていたと思われます。そんな中で割り切れない思いを募らせていったのでしょうか。心の中でヴォルデモートと決別する決定的な事件があったのではないかと思うのですが、それが何なのか、今は妄想も思いつきません（汗）